我校王文珍科研团队在高效非均相催化二氧化碳转化研究方面发表高水平论文-西安石油大学招生办网站新版
收藏
近日，我校化学化工学院王文珍科研团队以夏力为第一作者、王文珍为通讯作者，西安石油大学为第一署名单位在国际权威学术期刊《Journal of Materials Science & Technology》（JCR、中科院分区双一区TOP期刊，IF=10.9）上发表题为《Facet and dual vacancy engineering-boosting BiOBr for enhanced CO2and epoxide cycloaddition reaction under mild and cocatalyst-free conditions: double substrate active sites and activated surface bromine ions synergy》的高水平论文。
自工业革命以来，大气中主要温室气体二氧化碳(CO2)含量的日益升高已经引起了一系列严重环境气候问题，严重威胁到全球生物的健康与生存，将CO2视为优质的C1资源化学转化为高附加值化学产品符合可持续发展的绿色化学理念。在众多对二氧化碳资源的化学利用策略中，100%原子经济性的二氧化碳和环氧化物通过环加成反应制备环状碳酸酯技术是最具工业应用的途径之一。然而，由于CO2固有的热力学稳定性以及高的开环反应能垒，使得该往往反应条件苛刻、需要额外的助催化剂、溶剂等，限制了其大规模工业化生产。因此，在开发高性能多相催化剂体系实现无共催化剂和温和条件下高效的CO2转化仍然是一项挑战。
针对上述问题，我校化学化工学院青年教师夏力以廉价易得的BiOBr为催化剂模型，提出了一种晶面及空位工程协同调控的策略，构建了高效的非均相光催化剂用于CO2环加成反应。首先，通过理论计算预测和晶面调控获得了(010)晶面暴漏的BiOBr-(010)，(010)晶面同时具有的Lweis酸位点Bi3+和潜在亲核位点的Br-为催化反应在无助催化剂条件反应提供了反应场所。随后，巧妙将氧空位和溴空位（OVs-BrVs对）同时引入BiOBr-(010)中，构建了BiO1-xBr1-y-(010)催化剂。这里引入OVs-BrVs对不仅可以形成分别用于活化环氧化物和CO2的表面双活性位点Bi3+-Bi(3-x)+，实现环氧化物和CO2同时活化，降低二氧化碳插入的反应能垒，而且也能进一步激活BrVs附近Br−增强其亲核攻击能力，降低环氧化物开环反应能垒。作为结果，BiO1-xBr1-y-(010)在无助催化剂以及相对温和的条件下，环状碳酸酯生成率超过99%，选择性为100%，远远超过了大多数多相催化体系。本研究为合理操纵多相催化剂表面原子建立高活性的局部催化反应位点提供了可能，同时也为合理设计高效二氧化碳环加成反应的催化剂结构提供了一种新的思路。
该成果是近期关于二氧化碳资源化化学利用的最新进展之一。
